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能源与环境催化研究室在Angew报道电化学氧还原新进展

2022年08月01日 17:14  点击:[]

过氧化氢(H2O2)作为一种多功能且对环境安全的氧化剂得到了广泛的市场关注,特别是考虑到当下COVID-19大流行期间对高效消毒剂的大量需求。然而,目前大多数工业上生产的H2O2>95%)都是使用蒽醌方法制造的,这需要以能源密集型的方式对有机物前驱体进行多步氧化和还原,使得该过程既不经济也不环保。电化学氧还原反应(ORR)为分散式H2O2合成提供了一条绿色途径,其中催化材料的“结构-催化选择性”关系对于控制高选择性和高活性2e- ORR途径至关重要。

有鉴于此,近日纳米材料工程研究中心田志红黄河学者特聘教授、新南威尔士大学张清然博士和高级讲师卢迅宇博士、马普胶体与界面研究所Markus Antonietti教授等精心设计了一种两性离子液体辅助掺杂策略来构建具有可调B-N-C构型的硼和氮共掺杂的涡轮层碳催化剂(CNB-ZIL),以实现高效的电化学过氧化氢合成。同步辐射结合各类光谱分析揭示了CNB-ZIL中精细调控的B-N结构,其中在碳骨架中高度分散且均匀分布的界面B-N结构在较高的热解温度下倾向于聚集成六方氮化硼(h-BN)区域,为实验研究电化学氧还原过程中催化剂的“结构-催化选择性”构效关系提供了具有明显结构特征的化学工具。基于实验结果,该研究建立起了界面B-N结构与HO2-选择性之间的相关性。具有最佳界面B-N结构的CNB-ZIL电催化剂在碱性介质中表现出了较高的HO2-选择性和较低的ORR过电位,在-1.4 V下,HO2-产率为~1787 mmol gcatalyst-1 h-1相关研究成果以Constructing Interfacial Boron-nitrogen Moieties in Turbostratic Carbon for Electrochemical Hydrogen Peroxide Production为题发表在国际化学领域顶级期刊Angewandte Chemie International Edition。河南大学为第一署名单位。本工作得到了国家自然科学基金委、河南省科技厅、河南大学、澳大利亚新南威尔士大学和德国马克斯-普朗克学会等的大力支持。

论文链接:

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202206915


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