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中试基地在ACS Applied Materials & Interfaces上发表关于NU-1000薄膜的酶电催化研究工作

2022年10月17日 10:55  点击:[]

氧化还原酶是一种生物催化剂,具有选择性好、催化效率高、反应条件温和等特点,在多种高附加值化学品的合成中发挥着重要的作用。在酶电催化领域,绝大多数酶促反应的发生需要辅酶因子还原态烟酰胺腺嘌呤二核苷酸(NADH)的参与,但由于NADH价格昂贵,限制了酶促合成方法的进一步推广与应用。由于电化学NADH再生具有绿色高效、电位可控等诸多优势,是酶电催化领域研究者们关注的热点问题。[Rh(Cp*)(bpy)Cl]+作为目前NADH再生最高效的非酶催化剂,将其固定在电极表面能够提高电极催化效率,简化分离步骤。但目前报道的功能化电极多为不规则多孔结构,因此难以通过控制电极表面催化剂的局域浓度,实现对NADH电化学再生效率的理性调控。针对上述问题,本研究工作在电极上构建了三维高度有序的功能化金属-有机框架薄膜(NU-1000),通过溶剂辅助配体掺入(SALI)的方法将[Rh(Cp*)(bpy)Cl]+接枝在NU-1000的锆节点上,通过调节[Rh(Cp*)(bpy)Cl]+在金属锆节点的接枝比例,实现了对NADH电化学再生效率的理性调控。当[Rh(Cp*)(bpy)Cl]+的接枝比例为100%时,转化频率(TOF)高达~1400 h-1,法拉第效率高达97%。在此基础上,以乳酸脱氢酶催化还原丙酮酸为模型反应,实现了L-乳酸的高效酶电催化合成,总转化量(TTN)高达20000。本研究工作为高效酶电合成体系的构建提供了新思路。

论文链接:https://doi.org/10.1021/acsami.2c13631

相关研究工作以“Fine-Tuning the Electrocatalytic Regeneration of NADH Cofactor Using [Rh(Cp*)(bpy)Cl]+ Functionalized MetalOrganic Framework Films”为题目发表在ACS Applied Materials & InterfacesIF=10.383)。河南大学为第一署名单位,纳米中心硕士研究生李威威和博士研究生张春华为论文共同第一作者,张琳教授和Alexander Kuhn教授为论文共同通讯作者。

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