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中试基地在Journal of Catalysis上报道3D悬浮双极电化学酶促合成体系新进展

2023年03月16日 16:02  点击:[]

由于具有选择性好、催化效率高、反应条件温和等特点,NADH依赖型脱氢酶催化反应体系在高附加值手性分子合成领域具有重要的应用潜力,但辅酶因子NADH昂贵的价格限制了酶促合成方法在工业上的进一步推广应用。通过电化学法实现辅酶NADH再生具有绿色高效、电位可控等诸多优势,成为酶电催化领域的研究热点。[Rh(Cp*)(bpy)Cl]+是NADH电化学再生体系中最高效的非酶催化剂,但基于该体系的NADH电化学再生效率仍远达不到工业需求。

在课题组前期工作的基础上,该研究在玻碳微球表面原位生长功能化的NU-1000薄膜,一方面增加微电极表面的[Rh(Cp*)(bpy)Cl]+的局域浓度,另一方面利用NU-1000的孔道结构避免Rh催化剂与酶的物理接触,从而有效避免催化剂失活。在此基础上,通过简单的机械搅拌实现了功能化微电极在溶液中的3D悬浮,以NADH依赖型L-乳酸脱氢酶催化还原丙酮酸为模型反应,在双极电场下实现了L-乳酸的高效转化,转化频率(TOF)高达~3100 h-1,是迄今为止报道的非酶类催化剂在酶电合成领域中的最高值。由于避免了粘性电解质的使用,这种机械搅拌悬浮体系兼具高效的电子传输和物质传输效率,该工作为高效体相酶电合成体系的构建提供了新思路。

论文链接:https://doi.org/10.1016/j.jcat.2023.03.001

相关研究工作以“Metal-organic framework functionalized bipolar electrodes for bulk electroenzymatic synthesis”为题目发表在国际催化领域著名期刊Journal of Catalysis上。河南大学为第一署名单位,纳米中心博士研究生张春华为论文第一作者,河南大学张琳教授和法国波尔多大学Alexander Kuhn教授为论文共同通讯作者。本研究工作得到了国家自然科学基金等项目的支持。

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