金属原子分散在理想载体上的单原子催化剂(SACs)是近年来催化研究的一个新领域,受到越来越多的关注。目前报道的制备单原子的方法主要采用后修饰策略,如球磨法,湿化学法, 软着陆法和原子层沉积, 然而这些方法获得的单原子的负载量普遍较低(< 2.0 wt%)。目前构建具有高金属负载量且高度分散的SACs仍然是一个巨大的挑战。解决这一问题最有希望的方案之一是构建一个合适的载体,该载体不仅具有高比表面积,而且具有丰富的限域单原子的位点。金属有机框架材料(MOFs)作为一种新型的多孔晶体材料,主要由金属离子/簇与有机配体自组装而成。通过缺陷、孔隙和配位点的可控调制,可实现单个金属原子的锚定,并确保它们的高度分散,因此MOF为SACs的制备提供了一个有潜力的平台。基于上述分析,我们通过原位反应的策略成功制备了一种卟啉金属有机框架(命名为PCN-222(Pt)),Pt单原子负载量高达4.67%,可见光催化制氢速率达到614μmol g-1h-1,是PCN-222的7.4倍。该研究突出了设计MOF体系作为单原子催化载体的潜力。
该文章发表在国际著名学术期刊Journal of Catalysis,题目为“Atomically dispersed Pt sites on porous metal-organic frameworks to enable dual reaction mechanisms for enhanced photocatalytic hydrogen conversion”。河南大学为第一署名单位,纳米中心博士研究生张浩为论文第一作者,河南大学李秋叶教授与比利时鲁汶大学赖飞立博士为论文共同通讯作者。本研究工作得到了国家自然科学基金、河南省高校科技创新团队、河南省优秀青年基金等项目支持。
论文链接:https://doi.org/10.1016/j.jcat.2022.01.017